Les oxydes de fer, nickel et chrome, avec la structure spinelle ou halite, représentent une part importante du système quaternaire Fe-Ni-Cr-O. Ils sont aussi bien présents dans les couches de corrosion des aciers inoxydables que dans des dispositifs de la spintronique. L'objectif de cette thèse est de relier des observations microscopiques comme l'occupation des sites cationiques de la structure spinelle à des grandeurs macroscopiques comme les propriétés magnétiques. Pour cela, des couches minces « modèles » épitaxiées seront synthétisées. Des outils de modélisation de spectres ont permis l'interprétation fine des mesures expérimentales. La première partie de la thèse est dédié à la structure halite et à la modélisation des phénomènes de paroi de domaine antiferromagnétiques dans l'oxyde de nickel (NiO). Les calculs ont été accomplis à l'aide de la dynamique atomistique de spins (ASD). Ces calculs montrent l'organisation à l'échelle atomique des parois, et les propriétés macroscopiques comme l'épaisseur de paroi et le champ de fuite ont été obtenues. Nos calculs montrent une dépendance de la longueur de paroi avec l'inverse de la racine carrée de la constante d'anisotropie, ce qui permet d'extrapoler les simulations et de les comparer à des mesures expérimentales. Ces comparaisons ont permis une réinterprétation de celles-ci. La deuxième partie de cette thèse est dédiée à l'étude des oxydes de structure spinelle, à base de fer, nickel et chrome. L'objectif est de relier la structure fine, c'est-à-dire l'ordre cationique dans les sites interstitiels de la structure cristallographique aux propriétés macroscopiques comme le paramètre de maille ou le comportement magnétique. Pour cela, des films minces cristallins de type FeαNiᵦCrγO₄ ont été synthétisés par épitaxie à jet moléculaire assistée par un plasma d'oxygène atomique. Une étude approfondie des propriétés structurales, chimiques et magnétiques des échantillons a été effectuée. L'utilisation de techniques avancées, comme l'absorption X, le dichroïsme magnétique circulaire ou la diffraction résonnante, associées à des calculs de multiplets, a permis d'extraire le degré d'oxydation et l'environnement de champ cristallin des différents cations. Les résultats montrent (i) que le chrome est exclusivement en position octaédrique (Oh), au degré d'oxydation III, (ii) que le nickel est aussi principalement en position Oh, au degré d'oxydation II, à l'exception des échantillons les plus riches en chrome, dans lesquels on observe des cations Ni²⁺ en site tétraédrique (Td) et (iii) que les cations de fer sont à la fois au degré d'oxydation II et III, dans les sites Oh et Td. Cette répartition cationique a été utilisée dans un modèle permettant de connaître le paramètre de maille théorique et les angles entre les sites cationiques. Ces calculs ont été comparés avec les paramètres magnétiques (champ coercitif, aimantation, etc…). Les échantillons possédant les moins bonnes propriétés magnétiques sont aussi ceux ayant les angles entre sites cationiques les plus éloignés des angles favorisant les interactions d'échange magnétique.